太和元年（328年），石虎攻蒲阪，刘曜亲率全国精兵救援蒲阪，大败石虎，于是乘势进攻石生镇守的洛阳，以水灌城，同时又派诸将攻打汲郡和河内郡，后赵举国震惊。石勒见此，不顾谋臣程遐的劝阻，执意亲自救援洛阳，于是命桃豹、石聪、石堪等到荥阳会合，自己领兵直攻洛阳金镛城。及至十二月，石勒与后赵诸军于成皋集合，见刘曜竟不设守军，于是轻兵潜行。
石勒问国师佛图澄，佛图澄说这次出兵肯定捉住刘曜。
刘曜直至石勒渡过黄河后才开始准备防御，从前线捕获的羯人口中知道石勒率大军前来进攻后更为害怕，于是解洛阳金墉城之围而于洛西列阵。
石勒在开始进攻之时曾对谋臣徐光说：“刘曜设大军于成皋关防御，是他的上策；列兵于洛水阻截则次之；坐守洛阳，就会让我生擒了。”
看见刘曜列阵于洛西，石勒十分高兴，认为必胜无疑，随后就与石虎及石堪、石聪分三道夹击刘曜，最终大败前赵，更生擒刘曜并押送到襄国。
太和二年（329年），留守长安的前赵太子刘熙知道刘曜被擒后大惊，于是弃长安而西奔上邽，各征镇都弃守防地跟随，于是关中大乱，更有前赵将领以长安城归降后赵，石勒又派石虎进攻关中的前赵残余力量。终于当年八月，前赵刘胤率大军反攻长安时被石虎击败，前赵一众王公大臣都被石虎所捕杀，同年石勒亦杀刘曜，前赵灭亡。秦、陇之地全部被平定。氐王蒲洪（苻洪）、羌人首领姚戈仲也闻风来降。
石勒又于赵王九年（327年）派石虎击败代王拓跋纥那，令对方徙居大宁（今河北张家口）回避其军事威胁。至此后赵除前凉张氏、代北鲜卑拓跋氏及辽西慕容鲜卑三个政权外，几乎占领了整个中国北方。石勒的占地和建国规模，远远超过匈奴刘氏。至后赵建平元年（330年），石勒的荆州监军郭敬，曾攻占襄阳。不过，自灭前赵以后，石勒死前，没有大的战事。
太和三年（330年），也就是晋成帝司马衍第一个年号的咸和五年，二月份，石勒称大赵天王，行皇帝事，立妃刘氏为王后，世子石弘为太子，并设立百官，分封一众宗室。九月，石勒正式称帝，大赦天下，改元建平，追尊其高祖以下庙谥，并立刘氏为皇后，太子石弘为皇太子。
石勒登位以后，奉事佛图澄更加诚敬。当时石葱将要反叛，其年，佛图澄劝诫石勒道：“今年葱中有虫，食必害人，可令百姓无食葱也。”
石勒便在境内颁发告示，叫大家谨慎不要食葱。到八月，石葱果然逃走。石勒更加加尊重佛图澄，有事必先咨询而后行事，称佛图澄为“大和尚”。
石虎有个儿子叫石斌，后来过继为石勒的儿子，石勒十分宠爱他，但是石斌忽然暴病而亡，已经过去两天。
后赵皇帝石勒说：“朕闻虢太子死，扁鹊能使他复生。大和尚，您是国中的神人，赶快过去，必定能有转机。”
高僧佛图澄便取杨枝念诵神咒加持，不久石斌便能起身，随后身体康复。
从此石勒的诸位小儿子，多在佛寺中养育。每年四月八日，后赵天王皇帝石勒亲自拜访寺院参加浴佛仪式，为儿子发愿 回向。
石勒称帝后，就于建平二年（331年）四月到邺城，打算营建邺城新宫，如张宾昔日所言，以其作为新的都城。当时廷尉续咸大力反对，石勒坚决不纳；后中山郡有洪水灾害，有百多万根大木头随水冲到堂阳，石勒则视此为上天协助自己营建邺都，于是正式施行，自己亲自视察工程。
石勒在称帝时立石弘为太子，但因石弘爱好文章，对儒士亲敬，没有石勒的强悍。然而尚书令石虎因为战功显赫，掌有重兵和实权，徐光和程遐都认为一旦石勒去世，石弘都不能驾驭石虎；同时又因石虎怨恨二人，令二人担心一但石虎夺权会诛灭二人及其宗族，于是多次向石勒进言，要求强化太子权力，让太子亲近朝政，并削弱石虎权力。
石勒最终命太子省批核上书奏事，并由中常侍严震协助判断，只有征伐杀人的大事才送交石勒裁决。于是令严震权力高涨，石虎则失势，心有不满。
但石勒始终亦没有听从二人除去石虎的建议。
建平三年（332年），石勒到邺城，到石虎的府第中，石勒知道石虎的不满，允诺皇宫建成后，会为他建设新府第，以此作安抚。
但其实石虎自太和三年（330年）石勒称天王时将大单于位封给石宏，就十分不满；对于赵王八年（326年）石勒让石弘驻镇邺城和修建邺城三台时，逼迁其家室，亦怀恨在心。
建平四年四月，天气明静无风，而塔上有一铃独鸣。高僧佛图澄对大众说：“铃音云：“国有大丧，不出今年矣。”
不久石勒前往沣水宫，随后因病重回朝，召石虎、石弘、严震入侍禁中。
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